Durante el mes de noviembre de 1228 se encontraron en Tarragona las principales Casas de la nobleza de Cataluña, tal como explica el propio monarca en el Llibre dels Feits: "Nos estiguérem a Tarragona. I nostre Senyor volgué que, sense que hi haguéssin convocat corts, hi fossin amb nós la majoria de los nobles de Catalunya. I aquests eren els seus noms: don Nuno Sanxes, qui era fill del comte don Sanxo, el qual fou fill del comte de Barcelona; en Guillem de Montcada [vizconde de Bearn], el comte d'Empúries, en Ramon de Montcada [Senescal de Cataluña], en Guerau de Cervelló, en Ramon Alamany, en Guillem de Claramunt i en Berenguer de Santa Eugènia, senyor de Torroella". Todos ellos fueron invitados a la casa del mercader, Pere Martell, ciudadano de Barcelona, gran conocedor de los asuntos marítimos. Tras la comida algunos nobles empezaron a preguntar cómo era Mallorca y las otras islas del archipiélago, de su extensión, de cómo se organizaban administrativamente, de sus riquezas... Y como es sabido, en esa reunión se decidió dar un impulso definitivo a la idea de conquistar las Illes Balears. El asunto iba en serio, pues un mes más tarde fue tratado en las Cortes Generales celebradas en Barcelona. En la intervención que tuvo Nunó Sanç durante la sesión, se pudo comprobar que su implicación en la campaña sería importante: "Nostre Senyor, qui us creà volgué que vós fóssiu el nostre senyor i el nostre rei [] bé ha de complaure'ns, i a mi principalment, a causa del parentesc que tenc amb vós i per la senyoria que vós teniu sobre mi: que, si vós obteniu fama i glòria, la meva part hi tendré jo, perquè Déu ha volgut que jo fos del vostre llinatge". Es decir, que Nunó Sanç, además de obedecer al rey por su deber feudovasallático, también se veía obligado por su vínculo familiar directo con la Casa de Barcelona. Al final de su intervención delante del rey, Nunó se comprometió militarmente con la campaña: "Aniré amb vos amb cent cavallers armats pel meu compte; i vós haureu de donar-me part de la terra i dels béns mobles per aquells de cavall i de peu que jo portaré, i també per les naus i galeres armades per mi; i us serviré en aquella terra [Mallorca] fins que Déu us la faci guanyar". Por lo que se ve, Nunó Sanç, en las mismas Cortes Generales, reclamó su parte del botín en caso de hacerse efectiva la conquista.
Entre los caballeros que formaron parte de las huestes de Nunó Sanç, hubo algunos faidits, es decir, caballeros occitanos que habían perdido sus posesiones del Languedoc y que ahora, desterrados, se habían convertido en aventureros errantes que buscaban fortuna en otras contiendas. Entre éstos se encontraban, por ejemplo, Oliver de Termens y Jaspert de Barberà. De ambos, por cierto, era sobradamente conocida su filiación cátara.
Desde el mismo instante en que las huestes de la alianza entre el rey y algunos de los principales barones de Cataluña (recordemos que eran: Nunó Sanç -que por aquel entonces todavía se intitulaba Señor del Rosselló y de la Cerdanya-, el conde de Ampurias, el vizconde de Bearn, y el obispo de Barcelona) arribaron a las costas mallorquinas, el caballero Nunó Sanç se convirtió en uno de los principales protagonistas de la conquista. Fueron él y Ramon de Montcada los encargados de encontrar un lugar dónde desembarcar, eligiendo para ello -y tras un primer encontronazo con los sarracenos en el Puig de sa Morisca (de este episodio le debe venir el nombre)- la cala de Santa Ponça. La repentina muerte de los caballeros Montcada durante la batalla de Portopí, no hizo sino dar más relevancia y mando a Nunó Sanç. No en balde fue él el encargado de reunirse con el valí de Mallorca, Abu Yahya, con la intención de pactar una rendición sin derramamiento de sangre.
La proposición del rey moro en que se comprometía a dar cinco besantes por cada hombre, mujer y niño, a cambio de poder abandonar la ciudad y la isla con parte de los barcos de los cristianos, con el fin de zarpar desterrados a Berbería, fue rechazada por la casi totalidad de los cruzados. Curiosamente, solo el rey Jaime y su tío Nunó estaban a favor de aceptarla; el resto la consideraban peligrosa, pues barruntaban que los musulmanes podrían regresar de Berbería con un ejército mayor, con la intención de reclamar la isla. Además, las muertes de los Montcada, muy presente todavía en la mente de sus hombres y compañeros, avivaba la sed de venganza entre la mayoría de ellos.
Por tanto, el asedio a Mayurqa continuó. Nunó, junto a sus caballeros faidits, años atrás ejercitados y curtidos en Occitania contra los franceses, fueron los encargados de fabricar los artilugios que servirían para sitiar la ciudad y castigar sus blancas murallas.
Tras el asalto final, el 31 de diciembre, se creó un gran desorden en las calles y casas de la ciudad. En ese ambiente de confusión y alboroto, unos hombres informaron a Jaime I que habían encontrado al rey moro. El monarca enseguida llamó a su consejero predilecto, su tío Nunó Sanç, para que le acompañase a la alcazaba de la Almudaina donde Abu Yahya capituló. Después de la conquista de la ciudad, Nunó siguió junto al rey persiguiendo a los musulmanes que se habían refugiado en las montañas y en las alquerías repartidas por la isla.
Tras el verano de 1230, y cuando ya se había hecho el repartimiento de las propiedades, Nunó se marchó de Mallorca aunque, sorprendentemente, en vez de regresar a Cataluña, se dedicó al corso merodeando por la mar berberisca. En 1232, se le vuelve a documentar junto a Jaime I en su tercer viaje a Mallorca. En 1234, se volvió a encontrar con el rey en Mallorca. Allí ambos llegaron a un acuerdo sobre la situación de sus posesiones y sus derechos señoriales. Parece ser que fue a partir de ese momento que Nunó se intituló conde -y ya no señor- del Rosselló. Ese mismo año, junto con el arzobispo de Tarragona, Guillem de Montgrí conquistó Eivissa. Todavía en 1238, estuvo junto al rey en la capitulación de Valencia. El conde del Rosselló murió en 1242.
En Mallorca había recibido casi 30.000 hectáreas, repartidas entre los distritos de Valldemossa, Bunyola, Esporles y Banyalbufar; Manacor, Sant Llorenç, Felanitx, ses Salines, Santanyí, Campos y Porreres; una parte de la Albufera de Alcúdia; y finalmente en la Ciutat de Mallorca, le tocaron 338 casas y 80 botigues -que hoy denominaríamos locales-.
Sus propiedades fueron repartidas entre sus súbditos e instituciones de la Iglesia. Por ejemplo, la Real o el antiguo hospital de Sant Andreu. Este último seria el embrión del actual edificio del ayuntamiento de Palma, cuya capilla medieval se conservó hasta los últimos años del siglo XIX, en cuyo espléndido artesonado se podían contemplar las armas de Nunó Sanç.
Los barrios o calles de Palma que eran de su jurisdicción se blasonaban también con sus armas, pintándose su escudo en puertas y fachadas. Por otro lado, todavía hoy en la plaza de Santa Eulàlia, esquina con la calle de Morei, en lo alto de la fachada de Can Nadal, se puede contemplar una cruz que marcaba la delimitación de la porción del conde del Rosselló.
Al morir sin descendencia legítima, sus posesiones, títulos y derechos pasaron a manos de Jaime I.
